Lại sau gần một khoảng thời gian gần 5 năm khác, sau khi đảm nhiệm vai trò Giám mục Metuchen, Tòa Thánh đã ra quyết định thăng Giám mục Theodore Edgar McCarrick làm Tổng giám mục, thuyên chuyển làm Tổng giám mục đô thành Tổng giáo phận Newark cũng thuộc bang New Jersey. Việc bổ nhiệm được công bố cách rộng rãi vào ngày 30 tháng 5 năm 1986. Tân Tổng giám mục chính thức nhận giáo phận sau đó vào ngày 25 tháng 7 năm 1986. Cũng trong thời gian này, ông còn kiêm nhiệm vai trò Tổng quản Công giáo Rôma tại Quần đảo Turks and Caicos, kể từ ngày 17 tháng 10 năm 1998.[5]

Năm 1986, Hội nghị các Giám mục Công giáo (NCCB) nhất trí bầu chọn ông làm Trưởng ban về Di cư. Sau khi rời nhiệm vụ về Di cư, năm 1992, ông được bổ nhiệm làm Chủ tịch Uỷ ban Trợ giúp Giáo hội ở Trung và Đông Âu. Sau đó, ông đảm nhiệm vai trò Chủ tịch Uỷ ban về Chính sách Quốc tế từ năm 1996. Ngoài trách nhiệm chính đảm nhận chức Chủ tịch các Uỷ ban, ông còn tham gia nhiều hoạt động của các ủy ban khác như: Uỷ ban hành chính, Uỷ ban giáo lý, Ủy ban giáo dân, Uỷ ban Châu Mỹ Latinh,... Ngoài ra, ông còn đảm nhiệm vai trò thành viên ban giám hiệu của Đại học Công giáo Hoa Kỳ, Vương Cung Thánh đường Đức Mẹ Vô Nhiễm Nguyên Tội và Cơ quan Cứu trợ Công giáo. Ngoài nhiệm vụ tại quốc gia cũng như khu vực, ông còn đảm nhiệm vai trò thành viên của Hội đồng Giáo hoàng về Chăm sóc Mục vụ của Người Nhập cư và Người Du mục, và hiện đang là thành viên của Hội đồng Giáo hoàng về Công lý và Hoà bình.[4]

Tổng giám mục Theodore Edgar McCarrick là một nhà hoạt động nhân quyền và đã thực hiện nhiều chuyến viếng thăm với mục đích xác định nhu cầu nhân đạo ở các quốc gia: Trung Quốc, Cuba, Việt Nam, Philippines, Hàn Quốc, Rwanda, Burundi cũng như một số quốc gia Đông Âu. Ngoài ra, ông còn Đồng sáng lập viên của Tổ chức Giáo hoàng và đảm nhiệm vai trò Chủ tịch từ năm 1997. Năm 1997, ông là một trong 15 vị giám mục Hoa Kỳ tham dự Thượng Hội đồng Giám mục Hoa Kỳ.[4]

Tổng giám mục McCarrick là một trong ba vị Giáo sĩ người Mỹ được mời đến thăm Trung Quốc và thảo luận về tự do tôn giáo tại quốc gia này, vào tháng 1 năm 1998. Sau đó không lâu, tháng 1 năm 2000, Tổng thống Liban trao ông Huân chương Tuyết tùng.[4] Tháng 12 năm 2000, Tổng thống Hoa Kỳ Bill Clinton trao tặng Tổng giám mục McCarrick giải thưởng Eleanor Roosvelt về Nhân quyền.[4]

Sau 14 năm làm Tổng giám mục Newark, Tòa Thánh loan báo Giáo hoàng đã quyết định việc sẽ thuyên chuyển Tổng giám mục Theodore Edgar McCarrick về Tổng giáo phận Washington, với địa phận tại Washington DC, thủ đô Hoa Kỳ. Thông tin về việc bổ nhiệm vị Tổng giám mục ở tuổi 70 về Washington được công bố cách rộng rãi và công khai vào ngày 21 tháng 11 năm 2001. Tân Tổng giám mục Washington đã cử hành nghi lễ nhậm chức sau đó vào ngày 3 tháng 1 năm 2001.[5]